6. コヒーレントフォノン制御
固体結晶に対し、そのフォノン振動の周期よりも短い時間幅を持ったパルスレーザーを照射すると、結晶のフォノン運動を励起することができる。通常の熱で励起されるフォノンと異なり、 レーザー光が照射された領域内で原子（分子）の運動の位相が揃った状態で励起が行われるため、このようなフォノン振動をコヒーレントフォノンと呼ぶ。 コヒーレントフォノンを計測するには、pump-probe分光によって反射率の変化として計測することが一般的です。
6-1. ビスマス単結晶の二次元原子運動の制御と可視化
ビスマスの単位格子を図１１に示す。z軸方向に振動するA1gモードとxy平面内で二重縮退したEgモードという二つのモードが存在している。 これらのモードの励起振幅を光によって制御することができれば、結晶格子中の原子の運動を制御できることに繋がる。実験では、図１２のような光学系を用い、ポンプ光の照射による プローブ光の反射率変化を測定している。
図11 ビスマスの単位格子とフォノンモード
図１２ コヒーレントフォノン光学系
励起パルスとしてチャープパルスを時間的に重ねた励起パルスを用い、両者の遅延時間を制御することでTHz領域の変調をスペクトルに与え、フォノンの振幅制御をおこなっている。 さらにab initio計算によって反射率の変化と原子の変位の間の比例定数を計算し、反射率の変化から光の照射された平面内における原子の変位を可視化することに成功した。 より詳細を知りたい方は、以下の文献を参考にして下さい。
図１３ フォノン振幅制御結果
6-2. ルブレン単結晶のTHzフォノン熱浴分布の制御
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【関連論文】
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J. Chem. Phys. 150, 054503 (2019).
3. 気相中の孤立分子系を対象とした電子振動波束のコヒーレント制御
気相中のヨウ素分子は振動のエネルギー準位間隔が小さいため、100フェムト秒程度の時間幅を持ったレーザーで容易に振動波束を作成することができる。 前節で説明したようなフェムト秒ポンプ・コントロールパルス対でヨウ素分子の電子励起状態に二つの波束を作成すると、それらは互いに干渉して最終的な状態を作ります。実際にどのような状態が できているのかを確認するためには、別のレーザーパルス（プローブパルス）を入射して分子の状態を読み出す必要があります。 このような実験をポンププローブ法と呼び、超短時間に対象とする系で起きる現象を観測する最も基本的な方法です。
図3-1 ヨウ素分子を用いた波束干渉実験
左に示した図3-1が、こうした実験の概略図となります。ポンプ・コントロール対で作成した波束は遅延時間経過後にプローブ光の照射によってさらにエネルギーの高い電子状態に励起されます。 その後、この電子状態から放出される蛍光を光電子増倍管で観測することによって、波束の状態について情報を得ることができます。 我々の研究ではプローブパルスの時間幅によって２つの異なる実験を行った。一つ目はナノ秒プローブパルスを用いたポピュレーション分布の読み出し、二つ目はフェムト秒プローブパルスを用いた 波束運動の可視化と言うことができる。それぞれについて以下に紹介する。