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3. 気相中の孤立分子系を対象とした電子振動波束のコヒーレント制御

気相中のヨウ素分子は振動のエネルギー準位間隔が小さいため、100フェムト秒程度の時間幅を持ったレーザーで容易に振動波束を作成することができる。 前節で説明したようなフェムト秒ポンプ・コントロールパルス対でヨウ素分子の電子励起状態に二つの波束を作成すると、それらは互いに干渉して最終的な状態を作ります。実際にどのような状態が できているのかを確認するためには、別のレーザーパルス（プローブパルス）を入射して分子の状態を読み出す必要があります。 このような実験をポンププローブ法と呼び、超短時間に対象とする系で起きる現象を観測する最も基本的な方法です。

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図3-1 ヨウ素分子を用いた波束干渉実験

左に示した図3-1が、こうした実験の概略図となります。ポンプ・コントロール対で作成した波束は遅延時間経過後にプローブ光の照射によってさらにエネルギーの高い電子状態に励起されます。 その後、この電子状態から放出される蛍光を光電子増倍管で観測することによって、波束の状態について情報を得ることができます。 我々の研究ではプローブパルスの時間幅によって２つの異なる実験を行った。一つ目はナノ秒プローブパルスを用いたポピュレーション分布の読み出し、二つ目はフェムト秒プローブパルスを用いた 波束運動の可視化と言うことができる。それぞれについて以下に紹介する。

3-1. ナノ秒プローブパルスを用いたポピュレーション分布の読み出し

プローブパルスとしてナノ秒のレーザーを用いた場合、パルスのスペクトル幅はヨウ素分子の異なる電子振動遷移間のエネルギーさと比較してはるかに小さくなる。この場合、ナノ秒レーザーの 波長が特定の遷移と共鳴した時にのみ、その始準位からの遷移が起きることになるため、波束を構成している個々の固有準位からの遷移を状態選別しながら観測することができます。 下図に示したデータは、ヨウ素分子のB電子状態中の振動量子数v=33準位のポピュレーションの変化をポンプ・コントロールパルス間の遅延時間τの関数としてプロットしたデータです。 この実験では、ポンプ・コントロールパルス間の遅延時間を500フェムト秒（~1.0Tvib）周辺で±2fs程度スキャンしています。その結果、得られたシグナル強度は０から１の間で振動していることがわかります。 振動の周期はおよそ1.8fsであり、これは電子基底状態のv=0準位からB電子状態のv=33準位への遷移エネルギーに対応しています。

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プローブパルスの波長を掃引することによって、波束に含まれるすべての振動固有状態のポピュレーションとそれらの状態の相対位相を可視化することができます。本手法の応用として、分子の振動固有状態を用いた離散フーリエ変換の 実装という研究や、強電場パルスを用いてポテンシャルを歪ませることによって準位間の相対位相をずらす研究なども行っています。

図3-2 ヨウ素分子のRamseyフリンジ計測

3-2. フェムト秒プローブパルスを用いた波束運動の可視化

一方、プローブパルスとしてフェムト秒のレーザーを用いた場合、波長で決定される特定の原子間距離周辺の波束密度の確率密度をプローブすることができます。さらにプローブの波長を掃引することにより、 時空間的な波束密度分布を目に見える形でプロットすることが可能になります。（厳密には遷移確率やスペクトル強度のファクターが入るので、分子の中の波束そのものの形を見ている訳ではない。） ポンプ・コントロールパルス間の時間間隔を1.5Tvib周辺で、90°ずつ位相が変化するようなタイミングに設定した場合に観測された波束の時空間密度分布のプロットを以下に示します。 この測定で観測できている空間範囲はおよそ6pmと非常に狭い範囲ではありますが、波束の時空間密度分布の様子が二つの波束間の相対位相の変化とともに大きく変化している様子が観測されています。 例えば、0°と180°を比較すると0°では334pmあたりで密度が山になっていたのが180°では逆に谷となっていて、密度の山と谷の位置が逆転していることがわかります。

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図3-3 ヨウ素分子の量子カーペット計測

3-3. 強電場パルスを用いた量子干渉制御

​現在執筆中

こちらで紹介した気相中でのコヒーレント制御の研究は現在NAISTでは行っておりません。 実験内容について詳細を知りたい方は、以下の文献を参考にして下さい。

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【関連論文】

  1. Visualizing picometric quantum ripples of ultrafast wave-packet interference
    H. Katsuki, H. Chiba, B. Girard, C. Meier, and K. Ohmori, Science 311, 1589-1592 (2006).

  2. Real-time observation of phase-controlled molecular wave-packet interference
    K. Ohmori, H. Katsuki, H. Chiba, M. Honda, Y. Hagihara, K. Fujiwara, Y. Sato, and K. Ueda, Phys. Rev. Lett. 96, 093002 (2006).

  3. READ and WRITE Amplitude and Phase Information by Using High-Precision Molecular Wave-Packet Interferometry
    H. Katsuki, K. Hosaka, H. Chiba, and K. Ohmori, Phys. Rev. A 76, 013403 (2007).

  4. Actively tailored spatiotemporal images of quantum interference on the picometer and femtosecond scales
    H. Katsuki, H. Chiba, C. Meier, B. Girard, and K. Ohmori, Phys. Rev. Lett. 102, 103602 (2009).

  5. Ultrafast Fourier transform with a femtosecond laser driven molecule
    K. Hosaka, H. Shimada, H. Chiba, H. Katsuki, Y. Teranishi, Y. Ohtsuki, and K. Ohmori, Phys. Rev. Lett. 104, 180501 (2010).

  6. Strong-Laser-Induced Quantum Interference
    H. Goto, H. Katsuki, H. Ibrahim, H. Chiba, and K. Ohmori, Nature Phys. 7, 383-385 (2011).

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