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6. コヒーレントフォノン制御

固体結晶に対し、そのフォノン振動の周期よりも短い時間幅を持ったパルスレーザーを照射すると、結晶のフォノン運動を励起することができる。通常の熱で励起されるフォノンと異なり、 レーザー光が照射された領域内で原子（分子）の運動の位相が揃った状態で励起が行われるため、このようなフォノン振動をコヒーレントフォノンと呼ぶ。 コヒーレントフォノンを計測するには、pump-probe分光によって反射率の変化として計測することが一般的です。

6-1. ビスマス単結晶の二次元原子運動の制御と可視化

ビスマスの単位格子を図6-1に示す。z軸方向に振動するA1gモードとxy平面内で二重縮退したEgモードという二つのモードが存在している。 これらのモードの励起振幅を光によって制御することができれば、結晶格子中の原子の運動を制御できることに繋がる。実験では、図6-2のような光学系を用い、ポンプ光の照射による プローブ光の反射率変化を測定している。

Bi.jpg

図6-1 ビスマスの単位格子とフォノンモード

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図6-2 コヒーレントフォノン光学系

励起パルスとしてチャープパルスを時間的に重ねた励起パルスを用い、両者の遅延時間を制御することでTHz領域の変調をスペクトルに与え、フォノンの振幅制御をおこなっている。 さらにab initio計算によって反射率の変化と原子の変位の間の比例定数を計算し、反射率の変化から光の照射された平面内における原子の変位を可視化することに成功した。 より詳細を知りたい方は、以下の文献を参考にして下さい。

Bi_phonon.jpg

図6-3 フォノン振幅制御結果

6-2. ルブレン単結晶のTHzフォノン熱浴分布の制御

コヒーレントフォノンの実験は無機結晶だけでなく、有機分子性結晶でも報告されている。有機分子では通常のフォノン運動に加えて分子内振動が存在するために、THz領域において両者は複雑に絡み合っている。複数のモードが存在している有機分子結晶において、フォノンの運動は電子フォノン相互作用の結果、結晶中での電子物性にも影響を与えることが知られている。このような研究を目指すにあたり、特定のフォノン振動モードを選択励起することは分子を特定の方向に揺することにつながり、ひいては熱、電子物性を制御するにあたり重要な技術になると考えている。

​実験では有機半導体結晶として有名なルブレンの単結晶を使用した。X線構造解析の結果、a-b軸が面内に配向していることが確認された（図6-4）。図6-2と同様の反射光学系レイアウトを用い、９０Kまで冷却したルブレン結晶を用いてコヒーレントフォノンの計測を行った。

ルブレン1.jpg

図6-4 ルブレン単結晶の結晶構造

今回の実験では励起波長は830nmであり電子励起は行っていないため、フォノンは基底状態中にラマン遷移によって生成していると考えられる。図6-5に実際に観測されたコヒーレントフォノンのシグナルを示す。フーリエ変換の結果複数のモードが確認され、以下では3.2, 3.7, 4.2THzの３つのモードに注目し、それらをν1,ν2,ν3と呼ぶ。これらのモードの実態はほぼ分子内振動であることが過去の研究からわかっている。本来の意味でのフォノンモードを励起するためにはより低い温度領域での実験が必要となり、現在準備中である。それぞれのモードの1周期に対応する時間はそれぞれ312fs(T1), 271fs(T2), 238fs(T3)と計算される。

ルブレン2.jpg

図6-5 ルブレン単結晶のコヒーレントフォノンシグナル

次にダブルパルス励起によるフォノン振幅の制御を行った。ダブルパルス間の遅延時間を1T1, 1.5T1, 1T2, 1.5T2, 1T3, 1.5T3のそれぞれに設定して計測したフォノンシグナルとそのフーリエ変換を図6-6(a),(b)に示した。タイミングに合わせて、それぞれのモードの振幅の増幅（２倍）と減少（０倍）が達成されている。パラ水素などの例と異なりシグナルが0〜2倍で変動しているのは、観測している量が原子の変位に比例した量になっているためである。この結果から、THz領域でのモード分布が高い自由度で制御できていることがわかる。

ルブレン3.jpg

図6-6 ルブレン単結晶のコヒーレントフォノン制御実験

(a)時間領域,  (b)周波数領域のフォノン信号, (c)はダブルパルスの自己相関

【今後へ向けて】

上で紹介した実験では電子基底状態のフォノン振幅の制御を行っているため、伝導帯における電子の運動をフォノンの選択励起で制御する、といった実験には直接展開できない。励起パルスの波長を電子共鳴な可視領域に持っていけば良いのだが、オシレータから可視領域の十分なエネルギーを持ったパルスを生成することは難しい。（PPKTP結晶を買えばいいのだが、高い。）

現在、この目的のため別の切り口から実験を行なっているところである。

【関連論文】

  1. Optical manipulation of coherent phonons in superconducting YBa2Cu3O7-δ thin films
    Y. Okano, H. Katsuki, Y. Nakagawa, H. Takahashi, K. G. Nakamura and K. Ohmori, Faraday Discussions 153, 375-382 (2011).

  2. All-Optical Control and Visualization of Ultrafast 2D Atomic Motions in a Single Crystal of Bismuth
    H. Katsuki, J. C. Delagnes, K. Hosaka, K. Ishioka, H. Chiba, E. S. Zijlstra, M. E. Garcia, H. Takahashi, K. Watanabe, M. Kitajima, Y. Matsumoto, K. G. Nakamura, and K. Ohmori, Nature Communications 4:2801 doi:10.1038/ncomms3801 (2013).

  3. Mode Selective Excitation of THz vibrations in Single Crystalline Rubrene 
    K. Yano, H. Katsuki, and H. Yanagi,
    J. Chem. Phys. 150, 054503 (2019).

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